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当前位置:教育论文中心首页--博士论文--电化学与光化学驱动[2Fe2S]氢化酶模型配合物催化质子还原制氢
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电化学与光化学驱动[2Fe2S]氢化酶模型配合物催化质子还原制氢
 
     论文目录
 
摘要第1-6页
Abstract第6-12页
引言第12-13页
第一章 文献综述第13-38页
   ·光致产氢三元体系的研究第13-18页
     ·多吡啶金属配合物作为光敏剂的光致产氢三元体系第14-17页
     ·金属卟啉作为光敏剂的光致产氢三元体系第17-18页
   ·具有光致产氢功能的分子器件的研究第18-21页
   ·氢化酶在光致产氢三元体系中的应用第21-22页
   ·铁铁氢化酶活性中心的晶体结构第22-24页
   ·铁铁氢化酶活性中心的结构模拟第24-27页
   ·铁铁氢化酶活性中心的功能模拟第27-34页
     ·电化学驱动[2Fe2S]模型配合物催化质子还原的研究第27-32页
     ·光化学驱动[2Fe2S]模型配合物催化质子还原的研究第32-34页
   ·光诱导电子转移反应的基本理论第34-36页
     ·Rehm-Weller方程第34-35页
     ·激发态~*Ru(bpy)_3~(2+)的电子转移反应第35-36页
   ·本论文的选题背景和依据第36-38页
第二章 水溶性膦配体取代的[2Fe2S]模型配合物的合成及电化学性质第38-57页
   ·引言第38-39页
   ·实验部分第39-43页
     ·主要测试仪器第39页
     ·主要试剂第39-40页
     ·配体1,3,5-三氮杂-7-膦代金刚烷(PTA)的合成第40页
     ·配体3,7-二乙酰基-1,3,7-三氮杂-5-膦代-二环[3.3.1]壬烷(DAPTA)的合成第40-41页
     ·配合物[(μ-pdr)Fe_2(CO)_6](1)的合成第41页
     ·配合物(μ-pdt)[Fe(CO)_3][Fe(CO)_2(DAPTA)](2)的合成第41-42页
     ·配合物(μ-pdt)[Fe(CO)2(DAPTA)]_2(3)的合成第42页
     ·配合物(μ-pdt)[Fe(CO)_2(PTA)][Fe(CO)_2(DAPTA)](4)的合成第42-43页
     ·电化学性质测定第43页
   ·结果与讨论第43-55页
     ·配合物2、3和4的合成及表征第43-45页
     ·配合物2、3和4在水中的溶解度第45-46页
     ·配合物2、3和4在乙腈溶液中的电化学性质第46-48页
     ·配合物2、3和4在乙腈与水的混合溶液中的电化学性质第48-51页
     ·配合物3和4在水溶液中的电化学性质第51-53页
     ·配合物4在乙腈与水的混合溶液中的质子化研究第53-54页
     ·配合物3在含水介质中的催化活性第54-55页
   ·本章小结第55-57页
第三章 Ru(bpy)_3~(2+)与[2Fe2S]模型配合物的分子间电子转移反应的研究第57-68页
   ·引言第57-58页
   ·实验部分第58-61页
     ·主要试剂第58页
     ·配合物[Ru(bpy)_3(PF_6)_2]的合成第58-59页
     ·配合物[(μ-S)_2Fe_2(CO)_6]的合成第59页
     ·配合物[{(μ-SCH_2)_2NC_6H_5}Fe_2(CO)_6](5)的合成第59-60页
     ·电化学性质测定第60页
     ·闪光光解数据测定第60-61页
   ·结果与讨论第61-67页
     ·Ru(bpy)_3~(2+)和配合物1、5的氧化-还原电位第61-62页
     ·电子给体dtc~-、光敏剂Ru(bpy)_3~(2+)二元体系的时间分辨吸收光谱第62-63页
     ·电子给体dtc~-、光敏剂Ru(bpy)_3~(2+)和配合物1或5三元体系的光致电子转移反应第63-67页
   ·本章小结第67-68页
第四章 光驱动[2Fe2S]模型配合物催化质子还原的初步研究第68-78页
   ·引言第68-69页
   ·实验部分第69-70页
     ·主要仪器和试剂第69页
     ·光催化实验及仪器第69页
     ·用于定量检测氢气的外标曲线的建立第69-70页
   ·结果与讨论第70-77页
     ·电子给体dtc~-和Ru(bpy)_3~(2+)在质子酸存在下的电子转移反应第70页
     ·抗坏血酸、光敏剂Ru(bpy)_3~(2+)和配合物1或5三元体系的光致电子转移反应第70-71页
     ·由抗坏血酸、Ru(bpy)_3~(2+)和配合物1或5组成的三元光致产氢体系第71-73页
     ·用于定量检测氢气的外标曲线的建立第73-74页
     ·抗坏血酸、Ru(bpy)_3~(2+)和配合物5三元体系的反应条件优化第74-77页
   ·本章小结第77-78页
第五章 三吡咯膦配体取代的[2Fe2S]模型配合物作为质子还原催化剂的光致产氢体系第78-96页
   ·引言第78-79页
   ·实验部分第79-81页
     ·主要试剂和仪器第79页
     ·配体三吡咯膦(P(Pyr)_3)的合成第79-80页
     ·[{(μ-SCH_2)_2NCH_2C_6H_5}{Fe(CO)_3}{Fe(CO)_2P(Pyr)_3}](6)的合成第80页
     ·[{(μ-SCH_2)_2NCH_2C_6H_5}{Fe(CO)_2P(Pyr)_3}_2](7)的合成第80页
     ·配合物[(bpy)_2Ru(dmb)(PF_6)_2]的合成第80-81页
     ·配合物[Ru(dmb)_3(PF_6)_2]的合成第81页
     ·光催化实验及仪器第81页
   ·结果与讨论第81-95页
     ·配合物6和7的合成及其表征第81-83页
     ·配合物6和7在乙腈溶液中的电化学性质第83-84页
     ·三吡咯膦配体的供电性第84-85页
     ·电子给体dtc~-、光敏剂Ru(bpy)_3~(2+)和配合物6或7三元体系的光致电子转移反应第85-88页
     ·抗坏血酸、光敏剂Ru(bpy)_3~(2+)和配合物6或7三元体系的光致子转移反应第88-89页
     ·抗坏血酸、光敏剂Ru(bpy)_3~(2+)和配合物6三元体系的反应条件优化第89-90页
     ·配合物5、6和7的催化活性的比较第90-91页
     ·钌光敏剂对光致产氢三元体系催化性能的影响第91-94页
     ·三元体系催化质子还原的机理讨论第94-95页
   ·本章小结第95-96页
结论第96-97页
参考文献第97-105页
攻读博士学位期间发表学术论文情况第105-107页
 期刊论文第105-106页
 会议论文第106-107页
创新点摘要第107-108页
致谢第108-109页

 
 
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