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基于负电性配体的单核钌配合物催化水氧化性能的研究
 
     论文目录
 
摘要第4-5页
ABSTRACT第5-6页
1 绪论第20-44页
    1.1 研究背景与意义第20-21页
    1.2 人工光合作用概述第21页
    1.3 均相水氧化反应体系第21-23页
        1.3.1 化学法催化水氧化第21-22页
        1.3.2 可见光驱动催化水氧化第22页
        1.3.3 分子催化剂催化水氧化反应的机理第22-23页
    1.4 分子水氧化催化剂的发展第23-37页
        1.4.1 多核Ru配合物分子水氧化催化剂第24-27页
        1.4.2 单核Ru配合物分子水氧化催化剂第27-33页
        1.4.3 金属Ir配合物的分子水氧化催化剂第33-34页
        1.4.4 非贵金属配合物的分子水氧化催化剂第34-37页
    1.5 基于分子催化剂修饰的电化学水氧化器件第37-42页
        1.5.1 物理吸附法制备的电化学水氧化电极第38页
        1.5.2 共价键结合法制备的电化学水氧化电极第38-39页
        1.5.3 非共价键结合法制备的电化学水氧化电极第39-42页
    1.6 本文主要研究思路第42-44页
2 含有负电性配体的电中性二价钌催化剂催化水氧化性能及机理的研究第44-63页
    2.1 引言第44-45页
    2.2 实验部分第45-52页
        2.2.1 主要原料及仪器第45-46页
        2.2.2 目标化合物Ru1和Ru2的合成与表征第46-50页
        2.2.3 配合物Ru1的晶体培养与测试第50-51页
        2.2.4 电化学性质测试第51页
        2.2.5 紫外-可见吸收光谱测试第51页
        2.2.6 均相化学法水氧化测试第51页
        2.2.7 动态光散射测试第51页
        2.2.8 动力学测试第51-52页
        2.2.9 催化剂Ru1和Ru2pKa值的测定第52页
        2.2.10 催化水氧化反应中间体的检测第52页
    2.3 结果与讨论第52-62页
        2.3.1 目标化合物的合成与表征第52-53页
        2.3.2 催化剂Ru1和Ru2紫外-可见吸收光谱分析第53页
        2.3.3 催化剂Ru1的晶体结构第53-55页
        2.3.4 催化剂Ru1和Ru2的电化学性质分析第55-56页
        2.3.5 催化剂Ru1和Ru2的化学水氧化性能与稳定性的研究第56-58页
        2.3.6 催化剂Ru1水氧化反应动力学的研究第58-59页
        2.3.7 催化剂Ru1和Ru2水氧化反应机理的推测第59-62页
    2.4 本章小结第62-63页
3 含有负电性配体的电中性三价钌催化剂催化水氧化性能及机理的研究第63-83页
    3.1 引言第63-64页
    3.2 实验部分第64-70页
        3.2.1 主要原料及仪器第64-65页
        3.2.2 目标化合物Ru3和Ru4的合成与表征第65-67页
        3.2.3 配合物Ru3和Ru4的晶体培养与测试解析第67-69页
        3.2.4 电化学性质测试第69页
        3.2.5 紫外-可见吸收光谱测试第69页
        3.2.6 均相化学法水氧化测试第69页
        3.2.7 动力学测试第69-70页
        3.2.8 催化水氧化反应中间体的检测第70页
        3.2.9 可见光驱动水氧化测试第70页
        3.2.10 可见光驱动水氧化反应稳定性的测试第70页
    3.3 结果与讨论第70-81页
        3.3.1 目标化合物的合成与表征第70-71页
        3.3.2 催化剂Ru3和Ru4的紫外-可见吸收光谱分析第71页
        3.3.3 催化剂Ru3和Ru4的晶体结构第71-73页
        3.3.4 催化剂Ru3和Ru4的电化学性质研究第73-74页
        3.3.5 催化剂Ru3和Ru4的化学法水氧化性能的研究第74-75页
        3.3.6 催化剂Ru3催化水氧化反应动力学研究第75-77页
        3.3.7 催化剂Ru3和Ru4催化水氧化反应机理研究第77-79页
        3.3.8 催化剂Ru3和Ru4可见光驱动催化水氧化反应研究第79-81页
    3.4 本章小结第81-83页
4 含有负电性配体的离子型二价钌催化剂催化水氧化性能及机理的研究第83-95页
    4.1 引言第83-84页
    4.2 实验部分第84-88页
        4.2.1 主要原料及仪器第84页
        4.2.2 目标化合物Ru5的合成与表征第84-86页
        4.2.3 配合物Ru5的晶体培养与测试解析第86-87页
        4.2.4 紫外-可见吸收光谱测试第87页
        4.2.5 电化学性质测试第87页
        4.2.6 催化水氧化性能测试第87页
        4.2.7 Ce~Ⅳ紫外-可见吸收变化的动力学测试第87-88页
        4.2.8 催化水氧化反应中间体的检测第88页
    4.3 结果与讨论第88-94页
        4.3.1 催化剂Ru5的晶体结构第88-89页
        4.3.2 催化剂Ru5的紫外-可见吸收光谱分析第89-90页
        4.3.3 催化剂Ru5的电化学性质研究第90页
        4.3.4 催化剂Ru5的化学法水氧化性能研究第90-91页
        4.3.5 催化剂Ru5的动力学研究第91-92页
        4.3.6 催化剂Ru5的电势-pH测试第92页
        4.3.7 催化剂Ru5催化水氧化反应中间体及反应机理的研究第92-94页
    4.4 本章小结第94-95页
5 钌催化剂修饰的电极中性水溶液中的电催化水氧化性能研究第95-110页
    5.1 引言第95-96页
    5.2 实验部分第96-101页
        5.2.1 主要原料及仪器第96-97页
        5.2.2 目标化合物Ru6的合成与表征第97-99页
        5.2.3 配合物Ru6的晶体培养与测试解析第99-100页
        5.2.4 电极的制备第100页
        5.2.5 电极的电化学测试方法和条件第100页
        5.2.6 电极的法拉第效率测试第100-101页
    5.3 结果与讨论第101-109页
        5.3.1 催化剂Ru6的晶体结构第101-102页
        5.3.2 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的制备第102页
        5.3.3 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的表征第102-104页
        5.3.4 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的电催化水氧化性能研究第104-106页
        5.3.5 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的Tafel和TOF测试第106-107页
        5.3.6 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的电催化水氧化稳定性测试第107-108页
        5.3.7 复合电极Ru6/MWCNTsCOOH/GC的法拉第效率测试第108-109页
    5.4 本章小结第109-110页
6 结论与展望第110-113页
    6.1 结论第110-111页
    6.2 创新点第111页
    6.3 展望第111-113页
参考文献第113-120页
附录A 本论文中部分目标化合物的表征谱图第120-126页
作者简介第126页
攻读博士学位期间科研项目及科研成果第126-127页
致谢第127页

 
 
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