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高比表面积二硫化钼的制备及其对喹啉选择加氢反应的催化性能
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【化学与环境污染论文】1,2,3,4-四氢喹啉及其衍生物广泛应用于药物中间体、农药及染料等的合成[1].工业上合成1,2,3,4-四氢喹啉及其衍生物的方法主要有化学合成和催化喹啉加氢[2~4].采用催化喹啉加氢制取1,2,3,4-四氢喹啉是最简单可行的途径,具有反应步骤少、原料成本低的优点.喹啉加氢的主产物可以是1,2,3,4-四氢喹啉、5,6,7,8-四氢喹啉或十氢喹啉.Ru和Rh等贵金属催化剂对喹啉加氢具有较高的催化活性和选择性.文献[5]报道了负载型纳米钌催化剂在温和的反应条件下即可高选择性加氢喹啉生成1,2,3,4-四氢喹啉.但是,由于贵金属资源匮乏,价格昂贵,因此开发替代贵金属的催化剂非常有必要.
硫化物是典型的加氢精制催化剂,在加氢脱硫、加氢脱氮和加氢脱芳烃中显示出优异的催化性能.二硫化钼(MoS2)是硫化物加氢精制催化剂中最重要的成员之一.工业上虽然可以大批量生产MoS2,但存在着杂质含量高, MoS2比表面积低等不足,且受到粒径和形态的限制,不易对MoS2进行功能改性.因此,本文首先合成了四硫代钼酸铵(ATM),并对ATM进行甲基取代反应制备了四甲基四硫代钼酸铵(TMetATM),然后由TMetATM热解得到MoS2.采用N2吸附、热重分析、红外光谱、X射线衍射和电子显微镜等技术对合成的样品进行了表征,并对热解过程进行了研究,在固定床反应器中考察了MoS2对喹啉选择加氢反应的催化性能.
1 实验部分
1.1 催化剂的制备
ATM的制备参照文献[6]进行.将ATM与四甲基氯化铵在NaOH水溶液中搅拌,经反应、沉淀、过滤和洗涤后即制得TMetATM. TMetATM的热解在管式电阻炉中于Ar保护下程序升温进行,即制得具有金属光泽的黑色MoS2粉末.
1.2 催化剂的表征
MoS2晶相分析在Rigaku公司D/max 2400型X射线衍射仪上进行. N2吸附在ASAP 2020型物理吸附仪上进行.根据样品的N2吸附-脱附等温线,由BET方法计算样品的比表面积.红外光谱在Thermo Nicolet
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