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二氧化钛膜光催化氧化苯酚的动力学规律
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【给水排水设计论文】摘要:采用主波长为253.7 nm的紫外光杀菌灯或主波长为365 nm的黑光灯作为光源,研究了二氧化钛(TiO2)膜光催化氧化苯酚水溶液的动力学规律。结果表明:TiO2膜光催化氧化苯酚水溶液的动力学可以用Langmuir Hinshelwood(L-H)动力学方程描述,但L-H方程只是表面反应的必要条件,并不充分;苯酚水溶液在黑光灯/TiO2膜处理方式下的降解规律与L-H方程揭示的动力学变化过程相吻合;在起始浓度范围相同(2.4~16.90 mg/L)的情况下,杀菌灯光催化氧化苯酚水溶液表现为一级反应动力学规律;不管哪种光源,TiO2膜光催化矿化起始浓度7.40 mg/L苯酚水溶液的过程均服从一级反应动力学。 关键词:二氧化钛 光催化氧化 酚 水溶液 动力学方程 对大多数有机物分子而言,光催化反应以表面作用为主。有机物在催化剂表面被氧化要经过扩散、吸附、表面反应以及脱附等步骤。对采用二氧化钛(TiO2)膜的固定相光催化反应,扩散过程可能成为速度控制步骤。在通过控制流速消除了扩散的影响后,如果反应物的吸附和产物的解吸都进行得非常快,则多相光催化的总反应速度只由表面反应所决定。反应速度r为: r=kθAθOH
(1) 式中 k--表面反应速度常数 θA--有机物分子A在TiO2表面的覆盖度 θOH--TiO2表面的·OH覆盖度 在一个具体的恒定的体系中,θOH可以认为不变,假定产物吸附很弱,则θA可由Langmuir公式求得,式(1)可最终变为 1/r=1/kKA·1/CA·1/k 式中
KA--A在TiO2表面的吸附平衡常数 CA--A的浓度 上式即为Langmuir
Hinshelwood动力学方程,表明1/r与1/CA之间服从直线关系。分析(2)式可知: ①
当A的浓度很低时,KACA<<1,此
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